近日，中國科學技術大學單分子科學團隊董振超研究小組，通過發展與掃描隧道顯微鏡（STM）相結合的單光子檢測技術和分子光電特性調控手段，首次清晰地展示了空間位置和形貌確定的單個分子在電激勵下的單光子發射行為及其單光子源陣列。研究成果發表在《自然·通訊》上。

　　單光子源研究是量子信息領域的核心內容之一，清晰可控的高密度單光子源陣列更是構建量子芯片器件和量子網絡的關鍵。在眾多的單量子發光體（包括半導體量子點、原子、分子、色心等）中，單分子體系由于其發光頻率易于調控、譜線較窄、且發光行為具有高度的均一性而受到廣泛的關注。另一方面，電泵單光子源還在納米光電集成和相關量子器件方面具有潛在的應用前景。但是，單分子體系的電泵單光子源研究，受到實驗技術和熒光淬滅效應的制約，難以實現從空間位置和形貌確定的單個分子產生強而穩定的單分子電致發光信號。因此，基于單個孤立分子的電泵單光子發射行為未能得到清晰明確的展示。

　　研究小組致力于發展將STM高空間分辨表征與光學技術高靈敏探測相結合的聯用技術，通過巧妙調控隧道結納腔等離激元的寬頻、局域與增強特性，拓展了測量極限，為在單分子水平上觀測和調控分子的光電行為提供有力手段。針對電泵單分子單光子源研究面臨的挑戰，科研人員經過實驗探索，優化了熒光分子與脫耦合層材料的選擇與構造，精確調控了納腔等離激元的增強特性，利用隧穿電子的局域激發，獲得了來自氯化鈉脫耦合層表面上的單個孤立酞菁分子的電致分子熒光，使其強度和穩定性可以實現展示光子相關特性的符合計數測量。他們發現，電泵單分子發光表現出明顯的光子反聚束效應，所測量到的二階相關函數在零延遲時的數值均小于0.5，單光子發射的純凈度指標最好可以小到0.09，達到電泵單光子發射的國際先進水平。這表明電泵單分子發光具有單光子發射特性。科研人員利用STM的單分子操縱能力，構筑二維3×3分子陣列（分子間距約為4.4納米），并依次對陣列中每個分子的光子相關特性進行測量。他們發現，所有分子均表現出近乎全同的單光子發射特性，實現了高密度單光子源陣列的構造和展示。這些研究結果為在納米尺度研究金屬附近分子的光物理現象提供了新手段，也為研發面向光電集成量子技術的電泵單分子單光子源提供了新思路。

　　該系列研究工作得到了基金委、科技部、中科院、教育部等單位的支持。

　　論文鏈接 

　　左圖為STM誘導單個分子電致發光的實驗示意圖；中間圖為單分子發光的二階相關函數測量結果，在時間延遲為0處的數值明顯小于0.5，這表明發光具有顯著的光子反聚束特征，展示了電泵單分子發光的單光子發射特性；右圖為電泵單分子發光的強度和光譜的穩定性測量結果。